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【华体会体育网站入口】合肥研究院在液相激光辐照制备高分散加氢催化剂方面取得进展

发布时间:2022-11-07 00:15:03 点击量:
本文摘要:近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所环境与能源纳米材料中心在液相激光电离辐射制取低集中氢化催化剂方面获得新进展,构筑了具备低催化活性、低选择性以及低稳定性的非贵金属氢化催化剂。

近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所环境与能源纳米材料中心在液相激光电离辐射制取低集中氢化催化剂方面获得新进展,构筑了具备低催化活性、低选择性以及低稳定性的非贵金属氢化催化剂。涉及研究成果公开发表在国际期刊《先进设备材料》(AdvancedMaterials)上。1,2,3,4-四氢喹啉及其衍生物是一类最重要的细致化学品,也是医药、农药、染料及其他化工中间体的最重要结构单元。

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通过喹啉及其衍生物的选择性氢化制取1,2,3,4-四氢喹啉是一种反应时间较短、节约能源及比较环保的制备方法。目前,喹啉的选择性氢化反应过程所用的静电学催化剂主要依赖贵金属,但贵金属储量较低且价格昂贵,相当严重制约了其工业化应用于。

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因此,构筑低成本的非贵金属氢化催化剂应用于喹啉的选择性氢化很有意义。近期,以单原子和团簇为代表的高集中催化剂由于其良好的催化剂性能在化学化工过程中表明出有极大的应用于创造力。其中,N掺入碳材料阻抗的过渡性金属(Fe、Co、Ni)低集中催化剂早已在光电催化领域展出了其良好的催化剂性能,但其作为热催化剂尤其是氢化催化剂方面的潜力还并未被充份探究。

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研究人员的前期工作指出,沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIF-67)派生N掺入碳纳米管包覆的Co纳米颗粒(Co@N-CNTs)催化剂可以选择性地将所含醛基、酮基、羧基和硝基官能团的生物质恩化合物氢化转化成为适当的高附加值细致化学品(Adv.Mater.31,1808341(2019))。基于前期工作,更进一步通过酸洗除去碳纳米管管顶的Co纳米颗粒后,研究人员找到N掺入碳纳米管管壁仍吸附了大量的单原子和团簇活性位(Co-SA/AC@N-CNTs)。由于大部分单原子和团簇活性位被碳纳米管抱住地包覆寄居,造成其喹啉的选择性氢化性能较好,在100oC和2MPa氢压的反应条件下,喹啉的转化率只有10.5%。

为了进一步提高Co-SA/AC@N-CNTs材料的催化活性,研究人员通过液相环境下激光电离辐射的方法超越了Co-SA/AC@N-CNTs材料中的碳纳米管,进而暴露出管壁中的大量单原子和团簇活性位。激光电离辐射的方法不仅毁坏了材料的基本框架结构,而且还超越了N掺入碳纳米管(Co-SA/AC@N-CNTs-L),这些碎裂的对外开放结构十分有利于反应物和Co-Nx活性位的必要认识。在喹啉及其衍生物的选择性氢化反应中,激光电离辐射处置的催化剂具有相似100%的转化率和选择性,相比之下低于没激光电离辐射处置的样品。

因此,这种液相激光电离辐射的方法为提升被其他材料包覆的活性位的催化活性获取新的、有效地的途径,并为新的氢化活性位的解读获取了一定的基础。该项工作获得国家自然科学基金和国家博士后科学基金的资助。


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